不过，出乎所有人意料的是，虽然在摇篮里就浸泡在商业的氛围中，卡洛斯在进入墨西哥国立自治大学时却选择了土木工程专业。1961年大学毕业后，卡洛斯成为一名数学教师，业余时间从事投资活动。1967年，拉丁美洲经济委员会邀请卡洛斯为该机构讲课。在跟该委员会的接触过程中，卡洛斯认识到商业并不只是低买高卖，真正的商业足以对国计民生产生影响，其核心本质在于分配社会资源。这一认识从根本上改变了卡洛斯对商业的定义。于是，卡洛斯应兄长的要求回归到了家族企业中，这也成为日后“卡洛斯帝国”的起点。
狂吞墨西哥
卡洛斯回归家族生意的前十余年，事业开展得平淡而稳健，主要靠期货投资和一些小型的工业投资进行原始的资本积累。到了1980年卡洛斯40岁时，他决定将自己名下的所有产业整合到一起，注册成立了卡索尔集团。两年后，卡洛斯的卡索尔集团迎来了它的“黄金十年”。
1982年，墨西哥陷入了严重的债务危机，比索疯狂贬值，比索与美元的汇率2月份还是22.5比1，到了12月份则疯狂贬值为150比1，外资纷纷撤离，国内绝大多数投资者也退避三舍。此时，卡洛斯不退反进，趁机大肆低价收购那些价值被低估的公司。此举与其父朱利安1910年趁墨西哥内乱时低价收购房地产的举措如出一辙，可谓是有其父必有其子。朱利安生前的这段话一直影响着卡洛斯的一生：“无论遇到什么危机，墨西哥都会存在，如果对这个国家有信心的话，任何时候合理的投资都会收获相应的报酬。”这段时期卡洛斯收购的主要企业有采矿公司Empresas Frisco、铜制品公司Industrias Nacobre、零售及餐饮连锁集团Sanborn Hermanos等。
卡洛斯·斯利姆
1990年，墨西哥政府在世界银行和国际货币基金组织的支持下将国有企业大规模私有化，卡洛斯再度出手进行了第二次收购狂潮。这段时期卡洛斯进行的最重要的收购要算是1991年开始的墨西哥电话公司收购战。
墨西哥电话公司成立于1947年，到1972年，墨西哥政府在市场上收购了其大部分股份，将之收归国有。1990年底，中东石油价格下调，墨西哥作为拉美第一大产油国，经济形势受到严峻挑战，无奈之下，政府决定出售手中持有的墨西哥电话公司股票。卡洛斯闻讯后，联手法国电信和美国SBC通信，组成了一个庞大的财团，内外夹击，运用各种手段，历时数年，最终以20亿美元的价格从政府手中收购了墨西哥电话公司20%的股份。考虑到当时其它电信公司的市值，这是一个十分合理的价格。与此同时，卡洛斯还得到了墨西哥政府的承诺，在七年内维持其在电信行业的垄断地位，此举为他日后建立电信帝国打下了牢固的基础。
此外，卡洛斯在此期间还陆续收购了墨西哥烟草公司、墨西哥电缆公司、美国著名百货公司希尔斯的墨西哥公司、墨西哥最大的轮胎制造商以及建材水泥等企业。
